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铀的迁移形式


实验室k / 2019-08-13

       铀在天然水中的存在形式也就是其迁移的形式,它取决水的物理化学性质。水中占大多数的是铀酰碳酸盐络离子(阴离子形式),铀酰的水化离子(阳离子形式)及含铀有机化合物。部分铀可能处于未电离的分子,胶体颗粒或聚合离子的状态,并且这几种存在形式占铀总含量的6-40%。

       在地下水中,含铀的阳离子UO22+和UO2(OH)+是带正电荷的,各种阴离子是带负电荷的,后者主要是铀酰硫酸盐和碳酸盐的络合离子。溶解试验表明,在溶解含黄铁矿的沥青铀矿所得到的水溶液中(pH=3.7),约80%的铀呈等量的[UO2(SO4)2]2-和[UO2(SO4)3]4-的阴离子状态。当pH>4时,仅见UO22+和UO2(OH)+离子,从pH=3.5起,UO22++OH-→UO2(OH)+反应便开始加强,在pH=4.5时,发生UO2(OH)2的沉淀。但当有碳酸和磷酸离子存在时,该作用发生变化,因为在CO32-的参加下,在pH=4.5-6.5时能生成稳定的络合物:[UO2(CO3)2]2-和在pH<11时生成稳定的络合物[UO2(CO3)3]4-。
       很明显,水中的铀主要以何种形式存在,取决于水的pH值,溶解盐分的成分及含量。水的碳酸平衡状态,CO2的总含量及水中铀的含量,对水中铀的存在形式有很大影响、当水的矿化度<175毫克/升和pH<7.3时,溶液中铀的主要存在形式为UO2(OH)+(含量为1×10(-7次方)克/升),潮混气候区的地表水和潜水都具备这些条件,在潮湿气候区,除上述主要的迁移形式外,还有铀与有机物的可溶化合物。
       应指出,在水溶液中,特别是当pH值接近于中性和碳酸离子不多时,三氧化铀的水合物有生成聚合离子和胶体组合的倾向,这时,铀处于极不稳定的形式中,易与很多盐类,机械悬浮物和胶体等产生共沉淀。
       总之,铀在天然水中的迁移形式是多样的,在每个具体条件下,其迁移形式取决于水的pH值和化学成分。归纳起来铀在水中的迁移形式有以下几种:
       ①铀酰碱性碳酸盐络离子形式(包括钠、钙和镁的络离子),在含HCO3-和CO32-离子的水中,这是稳定的迁移形式。在pH=4.5-6.5的情况下,呈[UO2(CO3)2]2-离子形式;而在pH>6.5的碱性条件下,则呈[UO2(CO3)3]4-离子形式。氧化带的水多属于重碳酸及重碳酸-硫酸水,通常pH=6-9,故铀酰碱性碳酸盐络离子可能是铀在水中迁移的主要形式。
       当溶液的pH值减小,或由于Cu、Pb等夺取溶液中的CO32-而生成难溶的碳酸盐时,则能引起铀的沉淀,在含Ca2+和Mg2+的碳酸盐介质中,在湿度不足的条件下,铀能生成较难溶的盐类。在有机物等还原剂的作用下,络合物分解则能生成再生铀黑沉淀。
       ②铀酰硫酸盐络离子形式,UO2SO4只在pH<4.25的溶液中稳定,所以,这种迁移形式是不普遍的,仅对酸性硫酸水有代表性。在硫化物矿床氧化带发育的酸性硫酸盐阶段,铀可能以这种迁移形式为主。同时,可能还有四价铀的硫酸盐形式,因为四价铀硫酸盐化合物具有良好的溶解度,但在氧化条件下,这种状态的迁移,仅能发生在短距离内,当溶液的pH值增高时UO2SO4水解生成氢氧化物,岩石中有磷酸盐,砷酸盐,钒酸盐以及在石灰岩中,则能生成弱溶性的次生铀矿物,也能以UO22+离子形式被吸附剂吸附,或被胶结带硫化物等还原生成再生铀黑。
       ③氢氧化物胶体形式,在pH=5-8的水中,UO2(OH)+和UO22+是稳定的,还可能有未离解的分子UO3·H2O或UO3·2H2O。由于天然水的pH值一般变化在4.5一9之间,因此这种迁移形式较为普遍,三氧化铀的水合物能生成聚合离子和胶体集合体,使铀以氢氧化物胶体形式[UO2(OH)n]迁移。[UO2(OH)n]带负电,遇到带正电的胶体,即中和凝固。如遇到Si(OH)4时,能生成含铀玻璃蛋白石,被H2S、Fe2+及有机物还原,则生成铀黑。
       ④铀酰碱性腐殖酸盐络合物形式,铀有机化合物不仅可在弱碱性水中,而且可在弱酸性水中以甲叉茂酸及碱性腐殖酸盐络合物Na4[UO2(CnHnCOO)m]的形式存在。并且实验证明,pH=4.7-7时,这种络合物仍不被破坏,所以这种形式可以迁移很远。由于游离氧及其它氧化物的作用,或者有机物的吸附,铀可自水中析出,生成含铀的可燃性页岩及淤泥等。
       在温暖潮湿地区,植被及第四系覆盖发育的铀矿区,靠近地表由于矿石被腐殖酸盐类溶解,并以铀的有机酸盐形式被水流带走,所以在地表见不到或极少有铀矿物。
       ⑤铀以机械悬浮物形式被地表水、地下水迁移。

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