多组分聚合物玻璃化转变的自由体积模型

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多组分聚合物玻璃化转变的自由体积模型

化学先生 / 2019-09-19

高柳素夫(Takayanagi) 等人以玻璃化转变的自由体积理论为基础，提出了聚合物共混物玻璃化转变的自由体积模型，其基本要点是高分子实现链段运动，共混物中必须提供许多自由体积为儿十埃的小体积元。对相容的聚合物共混物，体系中的自由体积是公用化的。即所有的小体积元都同时适用于两种聚合物的链段运动；对于工艺相容或力学相容的体系，自由体积是部分公用化，共混物中贝有局部区城(界面层)自由体积是公用的。

因此，完全相容的体系两种聚合物具有相同的自由体积分数(f)，而工艺相容的共混体系，两组分仍有不同的自由体积分数。图5-5是各种共混体系自由体积分数分布函数的示意。图中PM曲线是力学相容体系，其两组分的自由体积分数分别为fA（P)和fB(P); PFM曲线是完全相容体系，只有一个自由体积分数(f); S曲线表示完全不相容体系: MH曲线表示基本相容体系。图中所有曲线的组分含量相等，都是50%。

运用自由体积模型的理论可以对图5-2动态力学谱中的各种曲线做出较为满意的解释。由于相容多组分聚合物体系中两组分具有相同的自由体积分数(f)，它们实现玻璃化转变时的自由体积分数(fB)当然也是相同的。这样，两种聚合物必然在大致相同的温度下实现链段运动或链段冻结，在动态力学谱上就只有单一的损耗峰。对于力学相容的多组分聚合物，如橡胶增韧塑料体系，由于两组分有一定程度的相容，橡胶相中渗透有部分塑料相的分子或链段，塑料相中也必然混有一些橡胶相的分子或链段。

我们知道，橡胶相处于高弹态，其大分子的自由体积分数fB比处于玻璃态的塑料相的fA要大得多。这样，在力学相容的共混体系中，橡胶相的fB(P)自然要小于单组分橡胶的自由体积分数fB(S)。同样，由于有都分橡胶分子混人塑料相，使得塑料相的fA(P)比单组分塑料的fA(S)要大。因为不同聚合物在玻璃化转变时的自由体积分数fg是大致相同的，即fg是个定值。因此，自由体积分数降低的聚合物组分要达到fg值，必须比原聚合物实现玻璃化转变时的温度有所升高。相反，fA(P)增大时，Tg有所降低。这就可解释力学相容体系橡胶相的玻璃化转变，比单组分橡胶在更高的温度区出现，而共混物中塑料相的玻璃化转变，比单一组分塑料的Tg移向更低的温度区。并且，随着两种聚合物组分相容程度的增加，两个Tg愈加靠拢，完全相容就成为一个Tg。

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