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络合物的分子轨道图


实验室k / 2019-05-28

       络合物的其它两种主要类型,四面体和正方形也常常在分子轨道理论的骨架里讨论了。四面体的物种可以粗分为两大类:(1)氧代物种(Oxo Species),其中金属的表观氧化数是高的(≥6)而且其中必有很广泛的π键。例子(包括某些已经争论了长时期的)有MnO4-,MnO42-,CrO42-和MoO42-;(2)金属离子处于较低氧化态,例如+2或+3,和配位体是卤素离子,胺-N原子或RO-离子的络合物。可以定性地用于许多第二种类型络合物的轨道图形在图20-43中给出。


       对于许多正方形络合物,MO图的一般形式如图20-44所示。
       对于如像(h5-C5H5)2M和M(CO)6化合物这样的物质,分子轨道途径已经广泛地应用了。
       二维的光谱化学序列    如图20-42所示,eg和t2g轨道之间能量分离的程度不仅依赖于σ键合时eg轨道能量上升多少而且依赖于π相互作用对t2g轨道的影响有多大。因此可以想像一个二维的图,在其中一个轴按配位体使eg轨道成反键的趋势排列(σ参数只能是正值),另一个轴则按配位体移动t2g轨道(向上或向下)的能力排列(π参数可能为正也可能为负)。实现这个概念的第一个尝试是由McClure18进行的。他发展了一种理论形式,把取代的八面体络合物(例如反式CoA4B2)中吸收带的分裂情况表示成σA,σB,πA和πB的函数。已经有了一些进一步的努力来发展这个方案,但是为了有足够准确的包括所有重要配位体的分裂数据,需要更广泛的低温偏振晶体光谱研究。麦克留尔(Mc Clure)原先提出的定性的顺序表示于图20-45。必须指出,CO的位置似乎很可疑,因为大量的别的证明暗示在M-CO键的性质中有强烈的π相互作用(这在图形上是负值)。
       即使是在定性的形式上的二维序列的概念在强调d轨道分裂的双重根源方面也是有价值的。

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