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异腈络合物


实验室k / 2019-06-01

       异腈络合物可从金属羰基合物的直接取代反应或别的途径制得。它们包括这样一些晶体,如对空气稳定的红色Cr(CNPh)6,白色的[Mn(CNCH3)6]I以及橙色的Co(CO)(NO)(CNC7H7)2,所有这些化合物均溶于苯中。

       异腈化合物一般呈现出较CO为强的σ给予能力,已知在某些络合物中,例如[Ag(CNR)4]+,[Fe(CNR)6]2+和[Mn(CNR)6]2+中,π键相对来说并不重要;这种类型的化合物对CO来讲是未知的。然而,当金属原子处于低氧化态时异腈化合物也明显地从它反馈地接受电子。从它们能生成Cr(CNR)6和Ni(CNR)6的能力可定性地指出它们类似于羰基,比较CO和CN的伸缩频率则可进一步定量化。表22-6指出CN的伸缩频率在Cr(CNAr)6和Ni(CNAr)4分子中的区域低于相应的游离CNAr基,其差值大于CO模式在相应的羰基络合物中所低于游离CO的频率差。这些结果在文献中未得出定量的意义,只指出异腈化合物的反馈接受能力可与CO相匹敌。一系列的其它红外研究结果也得出这个结论或与之相似的结论。

表22-6  在同系物中CO和CN基的频率与游离CO和CNAr(Ar表示C6H5和P-CH3OC6H4)基相比时的降低值

每一种基本模式的△v(厘米-1)
Cr(CO)6 43 123 160
Cr(CNAr)6 68 140 185
Ni(CO)4 15 106
Ni(CNAr)4 70 125

       在低价金属的异腈络合物中存在着广泛的反馈给予,可从CoⅠ络合物[Co(CNCH3)5]+的Co-C间距得到证明其平均值是1.87Å,至少比CoC单键短0.17Å,一般短~0.25Å,还指出它们的键级是1.5-2.0。

       含有成桥的异腈基络合物的报导是比较少的(如22-Ⅸ),它们是一种十分稳定的,可以延伸的结构单元。


例如:(h5-C5H5)Fe(CO)(μ-CO)(μ-CNPh)Fe(h5-C5H5)和(h5-C5H5)Ni(μ-CNR)2Ni(h5-C5H5)。


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