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甲醇羰基化制醋酸的反应方程式是怎样的?


实验室k / 2018-09-08

       ① 主反应:

CH3OH+CO → CH3COOH  +2265.1kJ/kg·HAc

       其步骤为:

CH3OH+CH3COOH → CH3COOCH3+H2O
CH3COOCH3+HI → CH3I+CH3COOH
CH3I+[Rh+1(CO)2I2]- → [CH3Rh+3(CO)2I3]-(速度控制步骤)
[CH3Rh+3(CO)2I3]-+H2O+CO → [Rh+1(CO)2I2]-+HI+CH3COOH

       Forster根据反应中间体的IR分析结果,提出图2-12所示的催化反应机理:
       在羰基化反应过程中,首先是[Rh(CO)2I2]-(Ⅰ)与碘甲烷发生亲核氧化加成反应,生成不稳定的六配位中间体(Ⅱ),然后(Ⅱ)结构内的甲基转向邻近的Rh-CO配位键形成乙酰基中间体(Ⅲ),(Ⅲ)与CO反应转化为六配位中间体(Ⅳ),经还原消除反应重新转化为(Ⅰ),完成催化循环。期间产生的乙酰碘与甲醇或水反应转化为乙酸或乙酸甲酯,同时生成碘甲烷或碘化氢。碘化氢在羰基化反应体系中与甲醇作用在被转化为碘甲烷后,继续被重新利用。

       在主要以碘甲烷为助催化剂的液相反应体系中,且在反应原料甲醇和一氧化碳具有足够量的情况下,甲醇羰基化动力学研究指出,反应对铑活性物种和碘化物的浓度均呈一级,而与一氧化碳分压和甲醇浓度无关,因此碘甲烷对[Rh(CO)2I2]-的氧化加成是羰基化反应过程的速度控制步骤。

       ② 合成釜内副反应    该体系中甲醇和一氧化碳的选择性和转化率并不是100%,还存在一些副反应。
       主要副反应(生成水的反应):

CO+H2O → CO2+H2

       其步骤为:

[Rh+1(CO)2I2]-+2HI → [Rh+3COI4]-+H2+CO
[Rh+3COI4]+H2O+2CO → [Rh+1(CO)2I2]-+CO2+2HI

       其它副反应:
       丙酸生成:          CH3COOH+2H2 → C2H5OH+H2O
                                   C2H5OH+CO → C2H5COOH
       酯化:                 CH3COOH+CH3OH → CH3COOCH3+H2O
       烷化:                 CH3OH+H2 → CH4+H2O
       醚化:                 2CH3OH → CH3OCH3+H2O
                                   CH3OCH3+HI → CH3I+CH3OH
       ③ 其它反应
       加入氢氧化钾的反应:KOH+HI → KI+H2O

       加入次磷酸的反应:H3PO2+I2+H2O → H3PO3+2HI


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